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Contiene 60 volúmenes aproximadamente. La gran mayoría de los documentos son copias mecanografiados y fotografiadas de fondos sobre la Orden Mercedaria en Archivos Españoles (Nacional e Indias). Estos documentos contienen información de los siguientes lugares:
- Fondo Documentos Históricos Mercedarios.
| - Chile, | 9 Vol. |
| - América y Chile, | 8 Vol. |
| - América, | 3 Vol. |
| - México, | 4 Vol. |
| - Perú, | 5 Vol. |
| - Quito, | 5 Vol. |
| - Lima, | 2 Vol. |
| - Vicarios Generales, | 1 Vol. |
| - Ecuador, | 1 Vol. |
| - Reales Cédulas, | 3 Vol. |
| - Transcripciones, | 1 Vol. |
| - Sto. Domingo, | 4 Vol. |
| - Guatemala, | 4 Vol. |
| - Bolivia y la Plata, | 1 Vol. |
| - Panamá, | 1 Vol. |
| - Tucumán, | 1 Vol. |
| - Varios, | 3 Vol. |
Destacamos la existencia de los siguientes documentos:
- Informe para el Consejo Supremo de Indias sobre reducir a la obediencia a los indios rebeldes de Chile, presentada por Joaquín Villarreal, 1752 (sin referencia).
- Copia manuscrita, en 3 vols., de la Historia de Chile del Padre Juan Barrenechea Albis, de 1690.
- Misiones, 1774-1808 en donde se nos habla de costumbres araucanas, noticias del Pillán, adivinos y brujos, progresos en la evangelización, informes del parlamento de 1783, de una sublevación Huilliche en Valdivia; y una relación general de las misiones que estuvieron a cargo de los Jesuitas, de 1754.
- 3 volúmenes con documentos del Padre Pedro Pérez donde encontramos el número de tributarios en Verapaz, 1598; tributos indios en Nicaragua, de 1555 (V. 1); un informe de misión en el río Putumayo, de 1783 y una carta de un misionero entre los Guaraníes a S.M., de 1662 (V. 3). Estos volúmenes son copias manuscritas.
- Entrada a territorio de indios Macabas (Lima, 1611).
- Pacificación y reducción de indios Jíbaros (Lima, 1608).
- Agravios a indios de Zongolqui (Quito, 1623).
- Descripción de los pueblos de indios de Quilca y Caguasqui (Quito, 1582).
- Relación de conversión, población y doctrina de los indios de la provincia de Esmeralda (Quito, 1611).
- Informe sobre la conquista y descubrimiento de Nueva España (México, 1521).
- Información acerca del daño que causan los indios Chiriguanos (La Plata, 1571).
- Memorial sobre la conquista de los Lancandones del Petén e Itzá (Guatemala, 1693); información hecha en la Plata sobre el servicio de los indios Yanaconas (Lima, 1604).
- Informe del alzamiento araucano de 1655.
El Archivo no posee ningún tipo de índice.